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高活性低矽鋁比中空ZSM-5沸石催化劑研究取得重要進展
 
2020-03-16 | 文章来源:生物基材料与仿生构筑研究部        【 】【打印】【關閉

  近期,中國科學院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心生物基材料与仿生构筑研究部矫义来博士与英国曼彻斯特大学范晓雷博士和Carmine D’Agostino博士合作制备出高活性低硅铝比中空ZSM-5沸石催化剂,研究成果在化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edtion在线刊登,获得编辑高度评价(very important)。 

  ZSM-5型沸石由于其微孔结构(0.51-0.56 nm)和可调变的固体酸特性,在石油裂解、石化产品精制方面发挥着至关重要的作用。由于沸石微孔限制反应物传质,近几十年以来研究重点一直是提高反应物对沸石酸性位的可接触性以提高其催化活性。通常采用碱液后处理选择性脱硅刻蚀出晶内介孔来提高沸石酸性位的可接触性。但是由于沸石母相中四配位铝对脱硅起抑制作用,这种方法只适用于合成硅铝比较高的ZSM-5型沸石,合成具有良好可接触性的低硅铝比ZSM-5型沸石仍是一个具有挑战性的课题。 

  此項研究通過高溫快速老化沸石合成母液制備出含有非骨架鋁的沸石母相而後,通過四丙基氫氧化铵溶解、再結晶將非骨架鋁轉化爲骨架鋁,同時形成中空結構。該方法的新穎性在于,采用含有非骨架鋁的沸石作爲母相,打破了四配位骨架鋁對沸石溶解、再結晶的限制,從而制備出矽鋁比低至16的中空ZSM-5型沸石。低矽鋁比中空ZSM-5型沸石在碳氫化合物裂解中,尤其是在大分子碳氫化合物裂解中表現出高活性、高穩定性和高丙烯選擇性的顯著優勢。通過脈沖場梯度核磁共振(PFG-NMR)研究了沸石催化劑的傳質特性,表明低矽鋁比中空ZSM-5型沸石優異的催化性能來源于大量的可接觸酸性位。該方法不僅適用于合成低矽鋁比中空ZSM-5型沸石,也爲其它中空雜原子摻雜沸石合成提供了可行的技術路線。 

  該項研究工作得到了留學基金委、沈陽材料科學國家研究中心和歐盟地平線2020項目的資助。 

  该论文沈阳材料科学国家研究中心为第一通讯单位,矫义来博士为第一作者,矫义来、范晓雷和Carmine D’Agostino博士为共同通讯作者。 

  全文鏈接

图1 低硅铝比中空ZSM-5沸石合成技术路线示意图

图2 XRD和固体核磁铝谱、硅谱表征结果

图3 透射电镜表征结果

图4 催化性能表征结果

  图5 脉冲场梯度核磁共振(PFG-NMR)表征结果

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