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碳基材料催化一級醇高值轉化研究取得新進展
 
2020-09-01 | 文章来源:联合研究部        【 】【打印】【關閉

  利用可再生的生物質資源制備相應的精細化工品或能源材料是解決現代社會能源枯竭、汙染現象嚴重的有效手段之一。將生物質原料衍生的一級醇類化合物(甲醇、乙醇和丁醇等)高值轉化爲化學品的新方法和新體系研發成爲化學、化工和材料領域的熱點研究方向之一。傳統化工過程中通常使用銀或鐵/钼催化劑材料將一級醇轉化爲相應的醛類化合物,該過程需要消耗大量的能源和金屬資源,難以滿足現代社會對綠色可持續發展的迫切需求。 

  中科院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部能源催化材料課題組一直致力于金屬催化材料的高效利用與替代研究,尤其是在納米碳催化反應機理和過程以及新穎碳催化反應體系的研發方向開展了系統深入的研究工作,並于近期在納米碳基材料高效催化一級醇轉化方向取得系列研究進展。 

  課題組首先在碳納米管催化甲醇反應體系中利用系統的催化劑結構表征、反應動力學測試、活性中心化學滴定和模型催化反應等研究手段確認碳材料催化一級醇轉化主要包括酸催化脫水反應生成醚(或烯烴)和氧化還原催化生成醛的過程,而碳材料表面的羧基和羰基官能團分別是兩個反應的活性中心(Catalysis Science & Technology 2020, 10, 4952-4959)。進一步將碳材料應用于丁醇轉化反應體系中可以發現其本征氧化還原能力取決于碳材料共轭尺寸的大小以及雜原子的引入。合理調控納米碳催化材料的化學組成和結構,亦即其氧化還原能力,可以控制一級醇反應進行方向,從而實現對目標産物選擇性的有效調控(Carbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053)。 

  利用上述碳材料催化構效關系研究基礎,能源催化材料課題組齊偉研究員與福州大學林森和謝在來教授課題組展開合作,設計、制備了一種新型的石墨烯/氮化硼(BCN)納米複合催化材料。該材料的特點是石墨烯和氮化硼域共存在同一結構中,二組分在納米尺度的雜化不僅能夠顯著提高複合材料在氧氣環境下的熱穩定性,而且二者之間的協同作用賦予複合材料更高的催化反應活性和目標産物選擇性。實驗結合理論計算結果給出複合材料催化甲醇轉化過程的反應路徑,實現了分子(原子)尺度上對反應過程本質的認識(Science Advances 2020, 6: eaba5778)。 

  上述三部分系列研究工作分別以全文形式在近期獲得發表,論文的第一作者分別爲能源催化材料課題組研究生:嚴鵬強,李凡和張雪飛。相關材料和反應體系的專利群也已提交申請,爲推動碳催化的産業化進程打下堅實的基礎。 

  相關工作獲得了國家自然科學基金、中科院青促會項目、遼甯省自然科學基金和沈陽材料科學國家研究中心的資助。 

  論文全文鏈接: 

Methanol Oxidative Dehydrogenation and Dehydration on Carbon Nanotubes: Active Sites and Basic Reaction KineticsCatal. Sci. & Tech. 2020, 10, 4952-4959.     

Fan Li, Pengqiang Yan, Felix Herold, Alfons Drochner, Xueya Dai, Bingsen Zhang, Bastian J.M. Oxygen Assisted Butanol Conversion on Bifunctional Carbon Nanotube Catalysts: Activity of Oxygen FunctionalitiesCarbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053.  

Methanol Conversion on Borocarbonitride Catalysts: Identification and Quantification of Active SitesScience Advances 2020, 6: eaba5778. 

图1. BCN 纳米管复合材料的制备过程及其催化甲醇转化路径

 

图2. BCN 纳米管复合材料在甲醇转化反应中的催化活性、目标产物选择性和稳定性

图3. BCN 纳米管复合材料催化甲醇转化生成二甲醚和甲醛反应活性中心定性与定量

图4. 甲醇氧化脱氢反应机理:-B-OH位点在反应条件下的结构变化

图5. 理论计算分析BCNNTs催化甲醇转化反应路径和活性中心

 

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